通過光化學手段將CO2轉化為高附加值燃料或化學品,對于實現(xiàn)碳資源的綠色循環(huán)具有重要意義。然而,低的電子轉移效率和高的碳碳偶聯(lián)能壘等問題,極大的制約了CO2到高附加值產(chǎn)物的轉化。近日,李亞棟院士工作室(單原子-團簇-納米中心)毛俊杰教授、王剛博士聯(lián)合西湖大學王濤教授和清華大學王定勝教授,開展了CO2轉化為多碳產(chǎn)物的研究。他們發(fā)現(xiàn)在碳氮基底材料中構筑的P−N和Cu−N4雙位點材料可以高效的將CO2轉化為乙烷,其生成效率是單一Cu位點光催化材料的26倍。
研究表明,所構筑的P−N和Cu−N4雙活性位點可以分別作為光生空穴和電子的捕獲中心,大幅提升材料的光生載流子的分離效率,促進具有更強CO2活化能力的富電荷銅位點的形成。原位表征和理論模擬表明*OC−COH中間體的形成是整個反應進行的決速步,P−N和Cu−N4雙位點的構筑可以有效地降低該步驟的反應能壘,極大地促進了雙位點材料CO2還原生成C2H6的效率。
相關研究結果發(fā)表在Angew.Chem.Int.Ed.(2022,doi.org/10.1002/anie.202210789)上,安徽師范大學為論文第一完成單位。研究工作得到了國家自然科學基金、安徽省自然科學基金的支持。
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